גדל בתורה וביראה על ברכי אביו, חכם יצחק הכהן סקלי א-זגורי, אך בשנת תרנ"ו (1896), בהיותו בן שמונה, נפטר אביו, והוא גדל בבית דודו, סופר הסת"ם, חכם מרדכי הכהן. הוא למד בישיבת חכם משה בן-גיגי, ובשנת תרס"א (1901) החל ללמוד בישיבת חכם משה הכהן.
בשנת תרס"ח (1908) נשא לאישה את בתו של דודו, חכם מרדכי הכהן, ונולדו להם שני בנים. בזיווג שני נשא את מרת אסתר, בתו של חכם דוד הכהן סקלי, ראש אב בית דין דבדו, ונולדו להם ששה בנים.
בשנת תר"ע (1910), החל לשמש רב בעיירה ברגן, ובשנת תרע"ד (1914) עבר לעיר אוג'דה. בשנת תר"פ (1920) החל לשמש רב בתאוורית. שם, הקים תלמוד תורה וישיבה.
בשנת תרצ"ג (1933) יצא לטריפולי, משם הגיע לארץ ישראל. בארץ קיבל שליחות ועד העדה המערבית, ויצא למרוקו, אלג'יריה ותוניסיה. בשנת תרצ"ט (1939) קיבל שליחות כולל רבי מאיר בעל הנס בטבריה.
בשנת תש"ה (1945) החל לשמש דיין בית הדין בעיר אוג'דה. בשנת תש"ט (1949) החל לשמש דיין בבית הדין הגדול ברבאט, ורב העיר ואב בית הדין בעיר מזאגאן (אל-ג'דידה).
בשנת תשט"ז (1956) זכה ועלה לארץ ישראל. הוא התיישב בעיר ירושלים, ושימש רב שכונת 'גוננים (קטמונים). הוא ייסד את בית הכנסת 'יקהיל שלמה' בשכונה, הנהיג את קהילתו בימים הקשים, הפיץ תורה ברבים והרבה בגמילות חסדים בגופו ובממונו, אף שגם מצבו הכלכלי היה דחוק.
בשנת תשכ"ח (1967) נהרגו שניים מבניו, אברהם ויעקב, במתקפת פתע של הצבא המצרי על המשחתת אח"י אילת. המשחתת טובעה, 47 לוחמים נהרגו, בתוכם שני בניו של חכם שלמה הכהן סקלי א-זאגורי.
בשנת תש"ל (1970), לאחר מחלה קשה, התאמץ להוציא לאור את ספרו 'ויקץ שלמה', ובו דרשות והספדים שחיבר מאז היותו נער בר מצווה.
חכם שלמה הכהן סקלי א-זאגורי נפטר ביום ט"ז שבט תשל"ז (1977).
