חכם ציון כהן יהונתן נולד בשנת תרל"ב (1872) באי ג'רבה. היה בנם יחידם של מריומה והחכם שושן כהן יהונתן. בשנת תרנ"ז (1897), והוא בן 25, נתמנה לדיין באי ג'רבה. בשנת תרע"ב (1912), והוא בן 40, נתמנה לראש אבות בית הדין באי ג'רבא, תפקיד בו כיהן עד יום מותו. לרב נולדו שבעה בנים ושתי בנות. גדול האחים הוא הרב דוד הכהן יהונתן, וצעיר האחים הוא הרב יוסף הכהן יהונתן.
בשנת תרע"ט (1919) היה שותף בהקמת אגודת 'עטרת ציון' - אגודה ציונית, שעסקה בחינוך יהודי-ציוני, בחיזוק השפה העברית, ואיסוף תרומות לחיזוק היישוב וגאולת ארץ ישראל.
חכם ציון כהן יהונתן נודע בגאונותו בתורה ובידיעותיו בש"ס ובפוסקים. העידו עליו שסיים ללמוד את כל הש"ס בעיון, שלוש פעמים בחייו. החכם קבע שיעורי תורה לרבים, שהתקיימו בביתו ובישיבת דודו חכם סאסי מעתוק. שמם המפורסם של שיעוריו היה 'ארבע אמות הלכה'.
אחד מתלמידיו הקרובים היה חכם משה כלפון הכהן, שכיהן עימו כדיין בבית הדין. באחד הימים פנה חכם ציון כהן יהונתן לוועד הקהילה, בבקשה להעלות את שכרו. הדבר עורר תרעומת, מכיוון שהרב היה ממשפחה אמידה, אולם הוא התעקש. לימים התברר כי החכם, שידע צער תלמידו, ביקש לעלות את שכרו, מכיוון שאז הוכרחו להעלות גם את שכר תלמידו, המכהן עימו בדין. לאחר פטירתו, סיפרה בתו, כי אביה היה שולחה, מדי שבוע, עם שקיק בד ובו מטבעות - דמי משכורתו השבועית לחלק לעניי העיר ונזקקיה.
חכם ציון כהן יהונתן נפטר, לאחר מחלה, בכו אב תרצ"א (9 באוגוסט 1931), ונטמן באי ג'רבה. עצמותיו הועלו ארצה בשנת תש"ע (2010) והוא נקבר במושב ברכיה.
לאחר מותו הוצאו לאור כמה מספריו על ידי בניו ותלמידיו: 'ציון במשפט תפדה' בשלושה חלקים - חידושים על פרשת השבוע, פרקי אבות והגדה של פסח; 'שערי ציון' - חידושים על הש"ס; 'שיבת ציון' - שו"ת אורח חיים.
